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科學視點

福建物構所發展出新的空間位點間隔策略

  將溫室氣體CO2采用電化學方法轉化為有價值的化學品(如CO)是實現碳中和的重要途徑。原子級分散的金屬催化劑(AIMC)由于具有大的原子利用效率和可調節的配位微環境而在催化領域受到關注。目前,通常采用熱解前驅體(如聚合物,金屬-有機骨架)的方法制備多孔碳基AIMC,然而具有高表面能的金屬在熱解過程中容易遷移團聚形成金屬納米顆?;驂K體,因此制備多孔碳基AIMC仍存在挑戰。

  最近,中國科學院福建物質結構研究所結構化學國家重點實驗室科研人員發展出有效的空間位點間隔(Spatial Sites Separation Strategy,4S)策略來制備鎳單原子催化劑。通過卟啉基共價三嗪骨架(CTF)錨定鎳金屬位點,采用混單體將目標鎳物種在空間上有效分隔,使其在熱解過程中被空的氮原子捕獲,從而得到單原子鎳催化劑。具體來說,一方面,金屬鎳中心被原位形成的Zn-N4單元隔開,使得兩個Ni-N4單元空間距離增大,進而在熱解過程中有效阻止鎳遷移聚集;另一方面,鋅原子在1000℃下熱解揮發留下的N位點能進一步穩定溢流的鎳物種,從而有助于得到全單原子分散的Ni5-PTF-1000催化劑,避免了繁瑣且有可能破壞單原子金屬活性中心的酸洗步驟。該單原子催化劑具有高的CO選擇性,其法拉第效率達94% (-0.9 V vs RHE),在寬電勢范圍-0.6至-1.0V,FECO超過91%。原位紅外光譜表明*COOH(-1400 cm-1)中間體的形成是產生CO的決速步驟。

  該研究采用空間位點間隔策略制備出單原子分散的鎳催化劑用于高效電催化還原CO2,為開發高效單原子金屬催化劑提供了參考。相關研究成果發表在ACS Materials Letters上。研究工作得到國家重點研發計劃,國家自然科學基金項目,中科院戰略性先導科技專項、前沿科學重點研究項目、青年創新促進會優秀會員項目的支持。

  論文鏈接

4S策略制備單原子Ni催化劑及電還原CO2為CO示意圖


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